หม่อมเจ้าวิภาวดี ได้เข้ารับราชการสนองพระเดชพระคุณโดยเสด็จเยื่ยมราษฎรในจังหวัดต่าง ๆ ทั่วราชอาณาจักรตั้งแต่ พ.ศ. 2500 และกรณียกิจที่เสด็จแทนพระองค์ไปทรงเยี่ยม ทหาร ตำรวจ พลเรือน ตั้งแต่ พ.ศ. 2510 เป็นต้นมา

วันที่ 16 กุมภาพันธ์ พ.ศ. 2520 ขณะเสด็จไปรับตำรวจตระเวนชายแดนที่บาดเจ็บจากการเหยียบกับระเบิด ที่ ตำบลบ้านส้อง อำเภอเวียงสระ จังหวัดสุราษฎร์ธานี ผู้ก่อการร้ายได้ระดมยิงมาที่เฮลิคอปเตอร์ที่ประทับ หม่อมเจ้าวิภาวดี ทรงถูกยิง ซึ่งก่อนการสิ้นชีพตักษัย หม่อมเจ้าวิภาวดียังมีพระสติสัมปชัญญะดี ทรงเป็นห่วงตำรวจตระเวนชายแดนอยู่ตลอด มีรับสั่งว่า “ตชด.เป็นอย่างไรบ้าง เอาออกมาได้หรือยัง ให้รีบไปส่งโรงพยาบาล อย่าให้พวกมันรู้ว่าฉันถูกยิง มันจะเหิมเกริม” และ “ฉันไม่เป็นไรแล้ว ตชด.มาหรือยัง ให้รีบไปส่งโรงพยาบาลด่วน” [4] ผู้เห็นเหตุการณ์ยังเล่าอีกว่า หม่อมเจ้าวิภาวดีตรัสขอให้พระมหาวีระและครูบาธรรมชัยกราบถวายบังคมลาพระบาทสมเด็จพระบรมชนกาธิเบศร มหาภูมิพลอดุลยเดชมหาราช บรมนาถบพิตร แทน ทรง "ขอนิพพาน" และตรัสเป็นประโยคสุดท้ายว่า ทรงเห็นนิพพานแล้ว พระนิพพานที่พระองค์เห็นนั้น สวยงดงาม และ "แจ่มใสเหลือเกิน"

วันที่ 4 เมษายน พ.ศ. 2520 พระบาทสมเด็จพระบรมชนกาธิเบศร มหาภูมิพลอดุลยเดชมหาราช บรมนาถบพิตร มีพระบรมราชโองการสถาปนา หม่อมเจ้าวิภาวดี รังสิต เป็น พระเจ้าวรวงศ์เธอ พระองค์เจ้าวิภาวดีรังสิต และต่อมาได้นำพระนาม "วิภาวดีรังสิต" มาใช้เป็นชื่อถนนตามพระนามดังกล่าว (เดิมชื่อ ถนนซูเปอร์ไฮเวย์)

นอกจากนี้พระองค์ยังเป็นที่รักยิ่งของชาวอำเภอพระแสง จังหวัดสุราษฏร์ธานี เนื่องด้วยพระองค์เป็นผู้นำความเจริญต่าง ๆ ไปสู่พื้นที่จนได้รับฉายาว่า “เจ้าแม่พระแสง” และพระองค์ยังได้ประทานชื่อตำบลบางสวรรค์ ซึ่งเป็นตำบลหนึ่งในอำเภอพระแสง